近日，恒达平台高國華副教授😉、江南大學朱罕研究員、清華大學莊澤超博士團隊合作在《德國應用化學》（Angewandte Chemie）期刊發表題為“Suppression of Structural Heterogeneity in High-Entropy Intermetallics for Electrocatalytic Upgrading of Waste Plastics”的研究論文。該研究成功合成了長程有序的(PtIr)(FeMoBi)HEI催化劑，有效抑製了結構異質性，從而提高了催化效率和選擇性⛴👉。(PtIr)(FeMoBi)HEI催化劑在電催化氧化乙二醇為乙二酸的反應中表現出卓越的性能🧑🏿‍🔧，質量活性高達5.2 A mg Pt-1👩🏻‍⚕️👩🏻‍🦯，法拉第效率（FE）為95%，是目前報道的最活躍的電催化劑之一🧚🏿‍♂️。通過原位實驗和理論計算🙄，揭示了催化劑結構與性能之間的內在聯系🏓，為進一步優化催化劑提供了理論指導。研究不僅為高熵金屬間化合物在電催化塑料升級中的應用提供了新的策略，也為探索催化劑結構與性能之間的關系提供了新的平臺。

隨著全球塑料汙染的日益嚴重🤼‍♂️，開發高效的塑料回收技術變得尤為重要。電催化升級廢塑料是一種具有潛力的方法🧏🏼，可以將廢棄塑料轉化為高價值的化學品。然而🤰，傳統的電催化劑往往存在結構異質性🚻，這限製了其催化效率和選擇性。研究者設計了長程有序的(PtIr)(FeMoBi)HEI催化劑🎃，並通過特定的合成方法成功製備了該催化劑🛼。利用多種表征技術，如X射線衍射、高分辨率透射電子顯微鏡和三維斷層掃描等，對催化劑的結構進行了詳細分析。同時，通過電化學測試評估了催化劑在電催化氧化乙二醇（EG）為乙二酸（GA）反應中的性能。通過原位實驗和理論計算，深入探究了(PtIr)(FeMoBi) HEI催化劑在EG氧化反應中的催化機理🤲🏽👨🏼‍🎓。

圖1.長程有序(PtIr)(FeMoBi)HEI的設計理念：(a)單金屬🤘、金屬間🥕、傳統HEA和有序HEI的結構示意圖。(b)傳統HEI和(b)HEI結構的EGOR機製。

圖2.原位表征。(a)(PtIr)(FeMoBi)在1 M KOH和1 M EG中的在線差分電化學質譜(DEMS)。(b)(PtIr)(FeMoBi)在-0.28~1.22 V電位範圍內相對於RHE的原位電化學拉曼光譜。(c,d)(PtIr)(FeMoBi)在0.07~1.32 V電位範圍內相對於RHE的原位ATR-SEIRAS光譜。 

圖3.DFT計算。(a1)(PtIr)(FeMoBi)表面的EGOR反應結構示意圖。(a2)(PtIr)(FeMoBi)表面的元素分布⛹🏽‍♂️。(a3)鉑和(PtIr)(FeMoBi)不同金屬位點上RDS步驟的自由能壘。(b)鉑和(PtIr)(FeMoBi)表面上OH輔助EGOR反應的自由能曲線👨🏽。(c)鉑和(PtIr)(FeMoBi)中鉑位點的D波段中心。(d)CH2OH-CHOH與Pt之間以及CH2OH-CHOH與(PtIr)(FeMoBi)之間的電荷差🏋🏻‍♂️。(e)CH2OH-CO與Pt之間以及CH2OH-CO與(PtIr)(FeMoBi)之間的電荷差。

高國華副教授、莊澤超博士、朱罕研究員為論文共同通訊作者，郝嘉策博士與王同德博士為共同第一作者。該研究得到了國家自然科學基金等資助。

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202419369