單分子磁體（SMM）作為擁有磁性雙穩態特征的納米物體，非常有望成為下一代高密度寄存器或量子信息處理的基礎結構單元。近年來隨著各類基於有機鑭系金屬的單分子磁體被發現，其較高的阻塞溫度及可觀的自旋弛豫時間使得其成為最具實用化希望的案例。但此類單分子磁體往往對氧氣和水汽異常敏感，這極大限製了其器件化的途徑。化學科學與工程學院山下正廣課題組報道了一例，使用單壁碳納米管（SWCNTs）保護空氣敏感有機金屬單分子磁體三茂鏑（DyCp₃）的案例。復合物DyCp₃@SWCNTs具有良好的水氧耐受性。對比於稀釋樣品Dy_7.5%Y_92.5%Cp₃，復合物在零場下的交流磁感應強度表現出明顯的交流頻率依賴性，表明客體分子的慢磁弛豫特性得以保留，為這類空氣敏感分子的器件化研發提供了新的方向。相關研究成果以“First Encapsulation of Organometallic Single-Molecule Magnet into Single-Walled Carbon Nanotubes”為題發表於國際知名期刊《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed.）。

該研究團隊使用雙球差矯正透射電子顯微鏡（TEM）確認了內包的成功性。由於鏑原子具有較高的電子散射能力，在掃描模式的高角度環形暗場成像（HAADF）中顯示為白色亮斑，在透射模式下顯示為黑色暗影。使用實時TEM（RT-TEM）捕捉到的準一維DyCp₃陣列和模擬圖像的相似性支持了上述結論。       

由於此類復合物普遍缺乏結晶性，且有機物分子在電子束條件下易發生誘導聚合反應，故不能使用常規X射線或電子衍射直接探明客體分子結構細節。故而X射線吸收精細結構（XAFS）及X射線光電子能譜學（XPS）被用於證明內包後DyCp₃分子的完整性。並且使用密度泛函理論（DFT）推測了DyCp₃分子在SWCNT內部可能的排布結構。內包後DyCp₃分子的磁各向異性由完全活性空間自洽場（CASSCF）計算得出。這項工作驗證了單壁碳納米管外殼對有機金屬單分子磁體的保護作用，拓展了後者的應用場景；同時也展現了低維納米磁體在限域空間內區別於在晶體狀態下的磁學特征。

章海濤博士、堀井洋司博士和山下正廣教授為論文共同通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學基金委等支持。

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202503979